武汉轻工大学廖丽霞在《Biomacromolecules》发表生物质基柔性电子材料研究成果

柔性可穿戴智能设备已在柔性储能系统、人机交互界面以及运动监测等方面表现出广泛的应用前景。具有卓越离子传输性能、可控机械性能以及生物相容性的水凝胶材料，被认为是下一代具有良好发展前景的柔性电子材料。然而，这类材料在机械延展性、环境稳定性以及电化学性能方面的局限性，极大地阻碍了其在柔性超级电容器（FSCs）、长期生理信号监测以及高灵敏度传感系统中的实际应用。

由单一网络结构组成的传统水凝胶通常机械强度不足且抗疲劳性差，在机械应力作用下网络结构容易坍塌。相关研究结果表明以共价交联和超分子交联策略协同构建的双交联策略‌可以实现局部应力的有效分布和能量的高效耗散，表现出显著的力学性能优势。此外，外部应力或条件刺激下引起的水凝胶结构部分或完全塌陷，直接影响可穿戴智能设备的服役期限。因此构建兼具优良自修复能力和力学性能的水凝胶对于实现长寿命柔性电子器件至关重要。

‌以天然高分子材料构筑的壳聚糖水凝胶‌，具有环境友好、可生物降解、抗菌、来源丰富以及生物相容性优良等显著优势。分子中固有的活性官能团（如氨基（-NH₂）和羟基（-OH））可进行多样化的化学修饰，生成的衍生物能够实现与其他大分子或功能小分子的协同交联，以此赋予凝胶材料多功能属性。然而，天然聚合物水凝胶有限的电导率制约了其在柔性电子材料中的应用。向凝胶网络中引入导电聚合物或添加剂是提升水凝胶导电性的常用策略。其中，刚性聚合物链和空间构型会破坏水凝胶基体的力学完整性，进而限制其灵敏度和循环稳定性；导电添加剂（如金属纳米颗粒或碳基纳米材料）在凝胶网络体系中分散的不均性，且易引发聚集，显著阻碍形成连续均匀的导电网络，这势必会影响高效电荷传输。

基于此，我们构建了基于硼酸酯键、席夫碱键和氢键的三重动态键工程化互穿导电网络壳聚糖基水凝胶，该材料表现出良好的柔韧性、粘附性、自愈合能力、抗菌抗氧化性能及导电性，基于该水凝胶组装的FSCs和可穿戴表皮传感器在机械形变下具有优异的电化学响应。值得注意的是，缘于壳聚糖骨架固有的可降解性以及动态硼酸酯键的可逆解离，水凝胶可实现快速降解，从而解决了传统不可降解电子器件带来的环境污染问题。该研究为开发可持续、绿色、柔性的电子器械提供了创新解决方案。

相关研究成果近日以“Triple-dynamic-bond engineered self-healing conductive hydrogel for deformation-immune flexible supercapacitors and wearable epidermal sensors”为题发表在中科院1区top期刊《Biomacromolecules》上。武汉轻工大学廖丽霞副教授为本文的第一作者和共同通讯作者，湖北工程学院汪海波教授为共同通讯作者。文章链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.biomac.5c02106